A zenekar harmadik albumának, a Led Zeppelin III dalainak írásához egy civilizációtól elzárt walesi házba, Bron-Yr-Aurba vonult vissza. Ennek eredménye egy sokkal akusztikusabb hangzás és a "Bron-Yr-Aur Stomp" ( részlet) című dal (melyet a borítón tévesen "Bron-Y-Aur Stomp"-ként jegyeztek, egyébként Bert Jansch "The Waggoners Lad" című dalának átdolgozása). A folk és a kelta zene erőteljes hatása újra bizonyította Page tehetségét, ami a lágyabb hangzású dalokon nyilvánul meg ("That's the Way" ( részlet), "Tangerine"( részlet)). A szintén folkos hangzású "Gallows Pole" ( részlet) Leadbelly "The Gallows Pole" című dalának feldolgozása.

Az album gazdag hangzásvilága eleinte vegyes kritikákat kapott, sok szakíró meglepődött az első két album stílusától való eltávolodáson. Idővel azonban felismerték a Led Zeppelin III jelentőségét.

Az akusztikus dalok mellett az album fontos darabja a dobközpontú "Out on the Tiles" ( részlet) és a közel hét és fél perces csúcspont, a "Since I've Been Loving You" ( részlet). A híres nyitódal, az "Immigrant Song" ( részlet) az előző két album kérlelhetetlen, kemény hangzását idézi, szövege pedig a viking hódításokról és a skandináv mitológiáról szól. Ez és más mitológiai utalásokat tartalmazó dalaik nyomán „rockistenek” (rock gods), „a rock istene” (god of rock) és „az istenek pörölye” (hammer of gods) jelzőkkel kezdték illetni a zenekart, és később más, hasonló stílusú együtteseket.

A Led Zeppelin III a különleges albumborítók világába is újat hozott: egy kereket tartalmazott, melyet ha elforgattak, a kivágásokon keresztül mindig más kép látszott. 1970 novemberében kiadójuk, az Atlantic Records a zenekar kérését figyelmen kívül hagyva az "Immigrant Song"ot kislemezen is kiadta (korábban az Atlantic Records a "Whole Lotta Love"-ot is kiadta kislemezen, az eredeti 5:34 helyett 3:10-es hosszal). Ezen hallható egyetlen B-oldali kislemezdaluk, a "Hey Hey What Can I Do", ami a rádiók egyik kedvenc dala lett. További kilenc kislemezük is a beleegyezésük nélkül jelent meg, ugyanis nem akarták megbontani albumaik egységét, valamint rádióban játszható hosszra rövidíteni dalaikat – ebben menedzserük, Peter Grant is támogatta őket. 1969 után televíziós fellépéseket sem vállaltak, mivel ezeknél sem megjelenésüket, sem a hangminőséget nem tudták a nekik megfelelő módon alakítani. A zenei műsorokban való szereplés hiánya miatt a rajongók így leginkább „személyesen”, a koncerteken találkozhattak velük